Una de las aficiones más destacadas, que don Enrique de Aguilera compartiría con su hijastro don Antonio del Valle, fue la Numismática. En las 23.780 monedas de la colección conjunta, se puede apreciar el interés de ambos por la Historia, especialmente por la Antigüedad, pero también por un coleccionismo representado en esta disciplina cuyas piezas atesoran gran valor histórico.
En un recorrido por este monetario, nos detenemos en las monedas griega, fenicio-púnica, gala, hispánica, romano-republicana, romano-imperial, hispanovisigoda, bizantina, hispanomusulmana e hispanocristiana, junto a monedas de cuatro continentes –Europa, Asia, América y África– emitidas en época moderna y contemporánea, que llegan a alcanzar las primeras décadas del siglo XX. Entre todas ellas, por su volumen, destacan las emitidas en época imperial romana y las emisiones francesas desde el medievo hasta el siglo pasado.
De la moneda antigua, destacan tanto la moneda hispánica como la moneda imperial romana, esta última llegando a ocupar prácticamente la mitad de la totalidad del monetario, cuya pieza más representativa recae en un sólido de Honorio que don Enrique de Aguilera exponía, como se muestra en la actualidad, en la vitrina central de la Galería Primera del Piso Principal.
La moneda bizantina de bronce, pese a su escasa representación en las colecciones privadas españolas, encuentra acomodo en este monetario, alcanzando la cifra de casi cien ejemplares. Junto a esta, se conservan también series pertenecientes a monedas merovingia y carolingia.
No tan numerosa, la moneda medieval tuvo también acogida en la colección. La moneda hispanomusulmana, menos representada, cuenta con una dobla nazarí de oro, que acompaña a otras monedas hispanocristianas acuñadas en el mismo metal, dispuestas en la vitrina central de la Galería Primera. Reales de Enrique IV de Castilla y emisiones valencianas de la corona de Aragón completan el apartado referente a este periodo cronológico.
Las monedas moderna y contemporánea merecen un apartado especial en la colección del marqués de Cerralbo. Los viajes que don Enrique de Aguilera realiza con su familia le llevan a recorrer gran parte de Europa, llegando hasta Dinamarca por el Norte, y alcanzando Turquía por el Este. En ellos se trae consigo numerario circulante de finales del siglo XIX, pero también series de América, Asia y África, de los siglos XVI al XX, adquiridas como coleccionista, entre las que destacan varios ejemplares de ocho reales españoles resellados con chops chinos para su circulación dentro y fuera de países de Asia y Oceanía.
Mención aparte merece el conjunto de monedas obsidionales por las que don Enrique de Aguilera sentía especial interés al mostrarlas en los expositores de su Biblioteca con sus correspondientes cartelas realizadas a mano por el propio Cerralbo. Adquiridas en el Hôtel Drouot de París, en subasta realizada en noviembre de 1886, pertenecieron al coleccionista Posper Mailliet, quien las publicaría entre 1868 y 1870.
El gusto e interés de los marqueses de Cerralbo y Villa-Huerta por la Numismática se desvela en la importante selección de libros que se conservan en la Biblioteca, sobresaliente para su época. Con ellos iniciarían una clasificación a partir de la cual ordenaron y dispusieron su colección numismática en varios bargueños repartidos por diferentes salas del palacio.